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VB和C与C#的开发模式和开发思想是不一样的。鉴于你接触过VB，我建议你从VB.NET入手。既然是业余爱好，没打算那这个当饭吃的话，这样时间上，压力上都没有，可以更自由一些。至于市面上为什么都觉得VB.NET差与C#，这个是中国的编程固化思维。到目前的.NET时代来说，C#和VB.NET都只是应用级和企业级的开发，从根本上就不相上下了。只是在中国开发者的眼里，C#更舒服一些而已。所以我建议你可以入手VB.NET，这样你不需要去考虑基础语法还要重新来。然后还可以很快的入门。入门之后，了解了开发模式之后，再考虑深入学习。至于学什么，就只能是一种开发思想——面向对象。VB6是半面向对象的语言，所以接触VB.NET来说，更容易上手。接着VB.NET跨到C#，就只是语法结构的不同而已。
另外，我需要纠正一个问题：C和C++，还有C#，根本就不是一个级别的。有了C的语法基础不见得就能搞定C#. C和C++属于系统级的编程语言，说穿了，说的夸张一点，C和C++是可以写操作系统的，而C#只能在Windows平台上做一些应用程序而已。可见级别上的差异。而VB6，本身就是应用级开发语言，跟C#和VB.NET只是前辈和晚辈的差距。其他的都没什么了。所以既然会VB，那不如从VB.NET入手。
Windows Phone的开发我没深入了解过。但针对于WP系统来说，.NET2010是没有的。估计应该有其他的什么开发工具。但是之前同事下载了2013，这个版本里有。至于用C#还是VB.NET，我觉得，个人认为，他们没有区别。反倒我认为VB.NET更容易一些。另外，我不建议初入.NET行列就直接拿WP来玩。这样对你的编程范围，和施展空间有限制，这最终会影响到你的开发能力。
最后，我还得说，就是自己写出来的程序，不一定要像个什么样子。你只要在每个程序上都有一定的突破，都有一定的心得，都有一定的长进，这比做什么程序都来的更快（不含做了一百个两个文本框一个按钮，单击按钮显示两个文本框的加减乘除运算）。每一个大程序的开发员，都是从一个一个的小的程序上找到另外一个程序的灵感。一个大项目，除了一定要有的用户需求（你的开发目标）外，就是得考虑到用户体验。
哦，还有，就是数据库。这个千万不能忘记。不然，估计数据都没法存储。
哦了。就说这么多，希望对你有帮助。
以下内容仅供参考：（.NET里一定要会的部分内容，因为此时此刻，我可能想的不全面，也可能比较乱，没有先后顺序。）
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面向对象的思想（类、对象、接口、继承、委托、事件等等等等）
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linq
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泛型与泛型集合
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多线程
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网络通信（TCP和UDP）
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IO
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反射
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xml
暂时就想到这些