Ver cómo se desarrolla una transición de fase
El material en capas 1 T -polipo de disulfuro de tantalio tiene varias fases intrincadas ordenadas de carga. Cómo exactamente una fase pasa a otra es difícil de observar directamente con las tecnologías actuales. Danz y col. utilizaron microscopía electrónica de campo oscuro ultrarrápida con sonda de bomba para seguir dicha transición con una fina resolución espacial y temporal (ver Perspectiva de Kogar). Para lograr ese objetivo, dieron forma al haz de electrones utilizado como sonda para resaltar las características propias de la transición.
El material TaS2 en capas tiene una fase de orden de carga compleja. Cómo observar desde un proceso de transición de fase es muy desafiante. Danz et al.utilizaron un microscopio electrónico de campo oscuro ultrarrápido con sonda de bomba para observar el proceso de transición de fase a una determinada resolución espacial y temporal. Es necesario utilizar el haz de electrones como luz de sonda para observar las características únicas de la transición de fase.
Resumen
La comprensión de los procesos microscópicos en materiales y dispositivos que se pueden cambiar por luz requiere acceso experimental a la dinámica en escalas de tiempo de longitud nanométrica y femtosegundos. Aquí, presentamos microscopía electrónica de campo oscuro ultrarrápida para mapear el parámetro de orden a través de una transición de fase estructural. Usamos pulsos de láser ultracortos para excitar localmente una película delgada de 1 T- TaS2 (polipo 1 T de disulfuro de tantalio) y obtener imágenes del estado transitorio de la muestra mediante pulsos de electrones ultracortos. Una matriz de apertura de campo oscuro a medida nos permite rastrear la evolución de la onda de densidad de cargadominios en el material con resolución temporal simultánea de femtosegundos y resolución espacial de 5 nanómetros, dilucidando las vías de relajación y la dinámica de la pared del dominio. Los beneficios distintivos de la mejora selectiva del contraste inspirarán la futura tecnología de modelado de haces en microscopía electrónica de transmisión ultrarrápida.
Comprender los procesos microscópicos en materiales y dispositivos inducidos por la luz requiere equipos experimentales que puedan modificarse en la escala del nanoespacio y la escala de tiempo de femtosegundos. Se introduce aquí que la tecnología de microscopio electrónico de campo oscuro ultrarrápida puede proporcionar información para el proceso de transición de fase de estructura. Primero, se usa un láser ultrarrápido para excitar localmente la película 1T-TaS2, y luego se crea una imagen del proceso transitorio de la muestra con un haz de electrones ultrarrápido. La matriz de apertura de campo oscuro personalizada puede rastrear la evolución de la onda de densidad de carga y comprender el proceso de relajación y la dinámica de la pared de dominio bajo la excitación de fs y escala de 5 nm. Las ventajas únicas de elegir la mejora del contraste pueden inspirar la futura tecnología de modelado de haces en microscopios electrónicos ultrarrápidos.
Instantáneas de una transición activada por luz Anshul Kogar, hay una introducción científica a la tecnología de bomba-sonda y una breve introducción al campo de aplicación de esta tecnología.
En una foto icónica de 1964 de una bala perforando una manzana, Harold “Doc” Edgerton capturó una instantánea que tomó apenas una millonésima de segundo ( 1 ). El mismo principio de funcionamiento detrás de sus imágenes de alta velocidad se ha adoptado hoy para estudiar la evolución de los estados ordenados de la materia después de la excitación por pulsos de luz extremadamente cortos. Para rastrear la evolución en el tiempo de estos estados ordenados después de la excitación, en la que los átomos se mueven en la escala de tiempo de femto a pico segundo (10-12 a 10-15 s), las imágenes deben tomarse con una resolución temporal y espacial extraordinaria. En la página 371 de este número, Danz et al. ( 2) muestran que este objetivo se puede lograr utilizando microscopía electrónica de campo oscuro con resolución temporal obteniendo instantáneas en el espacio real de una transición de fase de onda de densidad de carga desencadenada con pulsos de luz.
Las famosas fotos de alta velocidad tomadas por Doc Edgerton nos ayudan a comprender cómo se llevaron a cabo estos experimentos (ver figura). Esta imagen se captura después de que una gota aterriza en un charco de leche que de otro modo estaría inactivo ( 3 ). Tomar este tipo de fotos, que Edgerton comenzó a buscar en la década de 1930, requirió ingenio, porque las velocidades de obturación, incluso en la mayoría de las cámaras modernas, están solo en el rango de milisegundos. Edgerton, uno de los primeros innovadores en tecnología de tubos de flash electrónicos, simplemente apagó las luces de la habitación y utilizó un flash de microsegundos para capturar las imágenes en un instante particular. A pesar de la larga exposición de la cámara, la luz solo se captura en el instante del flash. Siempre que la caída perturbadora (la "bomba") esté sincronizada adecuadamente con el flash (la "sonda"), el resultado es una instantánea perfectamente sincronizada.
Para sincronizar los eventos, la gota que cae de una pipeta activa un circuito electrónico que se usa para retrasar el flash precisamente hasta el momento en que la gota golpea la piscina. Al retrasar electrónicamente el tiempo entre los eventos de la bomba y la sonda, se puede capturar una secuencia de imágenes para ilustrar la evolución de la salpicadura en el tiempo. Con este método, cada foto de una secuencia se captura con diferentes gotas de leche. Por lo tanto, una secuencia de imágenes unidas no es una "película" en el sentido más verdadero, pero mientras el evento sea repetible, una película puede construirse de manera significativa. Capturar la evolución de la gota de leche que aleja a la piscina de su estado de equilibrio inactivo inspira a quienes hoy utilizan la técnica de la bomba-sonda.
Antes del advenimiento de la espectroscopía de bomba-sonda, los estados de la materia se estudiaban en el equilibrio térmico o muy cerca de él. Los estudios del vidrio proporcionan un contrapunto, pero la evolución temporal de los vidrios es extremadamente lenta. En las últimas dos décadas, sobre la base de los avances en la tecnología láser, han comenzado los primeros destellos de cómo evolucionan los estados ordenados en escalas de tiempo de femtosegundos después de haber sido conducidos lejos del equilibrio con intensos pulsos de luz. Los principales objetivos de esta empresa son utilizar los pulsos de luz para manipular y controlar los estados existentes de la materia y descubrir otros diferentes que no existen en condiciones de equilibrio. Por ejemplo, estudios anteriores han insinuado que los pulsos de luz pueden elevar sustancialmente las temperaturas de transición en los superconductores moleculares ( 4 , 5) y que los pulsos pueden crear estados de fotón-electrón híbridos de mecánica cuántica, los llamados estados de Floquet-Bloch, en materiales aislantes ( 6 , 7 ).
Capturando física rápida en un instante. Esta famosa imagen de Harold Edgerton (abajo) fue capturada en una escala de tiempo de microsegundos usando un tubo de flash electrónico sincronizado. De manera análoga, la evolución de una transición de onda de densidad de carga se captura en la escala de picosegundos (derecha) con imágenes de campo oscuro resueltas en el tiempo en un microscopio electrónico. FOTO (IZQUIERDA): H. EDGERTON / FUENTE DE CIENCIA; (SERIE A LA DERECHA) DANZ ET AL./CIENCIA
Debido a las condiciones extremas a las que se somete la materia en estos experimentos, algunas de las sondas experimentales más básicas y preciadas son inutilizables. Incluso las mediciones de la resistividad eléctrica, quizás la más común entre las sondas de materia cercana al equilibrio, se vuelven monumentalmente difíciles de realizar en la escala de tiempo de femtosegundos. Por lo tanto, la atención se ha centrado en expandir el repertorio experimental para capturar mejor la dinámica lejos del equilibrio de la materia ordenada en busca de lo que sucede en escalas de tiempo extremadamente cortas. Sólo en los últimos 10 a 15 años tienen métodos tales como espectroscopia de tiempo y ángulo de resolverse la fotoemisión ( 7 , 8 ) y la dispersión de electrones ultrarrápida ( 9 - 11) maduró para presentarnos conocimientos significativos sobre las fases condensadas de la materia.
Danz y col. impulsar sustancialmente nuestro arsenal experimental mediante la captura de imágenes en el espacio real de la dinámica de parámetros de orden espacio-temporal durante una transición de fase activada por luz. Toman instantáneas, a la manera de Doc Edgerton, del material de onda de densidad de carga 1 T-TaS2 (ver figura). Una onda de densidad de carga es un estado ordenado que da lugar, entre otros fenómenos, a una distorsión de celosía periódica. En el experimento de los autores, un pulso de luz de femtosegundos derrite esta onda de densidad localmente y, con el tiempo, la muestra vuelve a su estado distorsionado. Las imágenes de su esquema se capturan utilizando pulsos de electrones en un microscopio electrónico de transmisión convencional, pero los autores encabezan dos avances. Usan una excitación de luz no homogénea para fundir la onda de densidad en regiones específicas dentro de su campo de visión. Y en lugar de exponer la cámara a todos los electrones dispersos de la muestra, diseñan una máscara a medida específica de la muestra para recolectar solo los picos de difracción de la onda de densidad.
Estas imágenes nunca antes vistas inspirarán a otros a idear esquemas que no requieran el uso de la máscara hecha a medida, que actualmente prohíbe que la técnica se adopte más ampliamente. Sin duda, el futuro verá estrategias para enmascarar "dinámicamente" y aplicar el método de manera más sistemática en todos los materiales. Si Doc Edgerton hubiera estado vivo para ver el tipo de películas que dirigen hoy aquellos que siguen estudios de la física lejos del equilibrio, imaginamos que le evocarían tanto asombro como un flashback nostálgico.
Referencias y notas
↵HE Edgerton, Bullet Through Apple (Museo del MIT, 1964). Google Scholar
↵T. Danz, T. Domröse, C. Ropers, Science 371, 371 (2021). Resumen / Texto completo GRATIS Google Scholar
↵HE Edgerton, Birth of the Milk Drop (Galería Nacional de Australia, 1934) .Google Scholar
↵M. Mitrano et al., Nature 530, 461 (2016) .CrossRefPubMedGoogle Scholar
↵M. Buzzi y col., Phys. Rev. X 10, 031028 (2020). Google Scholar
↵YH Wang et al., Science 342, 453 (2013). Resumen / Texto completo GRATIS Google Scholar
↵F. Mahmood y col., Nat. Phys. 12, 306 (2016). Google Académico
↵F. Schmitt et al., Science 321, 1649 (2008). Resumen / Texto completo GRATIS Google Scholar
↵M. Eichberger et al., Nature 468, 799 (2010). CrossRefPubMedWeb of Science Google Scholar
MJ Stern et al., Phys. Rev. B 97, 165416 (2018). Google Académico
↵A. Kogar y col., Nat. Phys. 16, 159 (2020) .CrossRefGoogle Académico